关键词：

催化、H2O2、HCOOH、Pt、Au

摘要：

HCOOH分解产生H并还原O2制备H2O2的过程安全、可控。本文研究PtAu纳米合金催化HCOOH氧化制备H2O2的性能。Pt有助于HCOOH脱H，含20%Pt的PtAu合金可实现100%的H2O2选择性。

正文：

工业上用H2还原O2制备H2O2的方法虽然具有较高的选择性，但H2的参与容易引起安全问题。HCOOH分解产H并还原O2制备H2O2的过程则较安全、可控。因此，本文研究PtAu纳米合金催化HCOOH氧化制备H2O2的性能。

DFT计算结果表明Au、Pt催化HCOOH脱H的势垒分别为1.98 eV和0.96 eV，高于Au负载Pt单原子（PtAu）的0.84 eV，决速步均为HCOO--CO2+H。另外，Pt更倾向于4电子ORR过程，而Au和PtAu更倾向于2电子过程。Pt催化H2O2分解为2OH的势垒低于PtAu和Au。

作者通过胶体法制备了Pt、Au、PtAu合金催化剂。XANES结果表明在合金中Pt向Au传递电子。当合金中Pt含量为20%时H2O2产率最高，选择性接近100%。合金中过高的Pt含量会导致H2O2分解。

原文链接：doi.org/10.1002/anie.202213930